Tras la guerra se estableció en San Francisco donde en 1868 inició su carrera como periodista en The News Letter, encargado de la sección «The Town Crier». Sus sátiras e invectivas contra todo lo que se le pusiera por delante (el feminismo, el clero, la educación, la justicia, la burocracia) rápidamente se hicieron populares. Tras una etapa de columnista freelance en Londres, de 1872 a 1875, al regresar a su país le envió a su editor de The News Letter un texto que contenía varias definiciones «atípicas», el embrión de su obra más célebre, The Cynics Work Book (1906), que con posterioridad adquiriría el título de El diccionario del diablo (Debolsillo, 2012). En 1881 comenzó su etapa más productiva, no sólo como periodista sino como escritor, con obras como El monje y la hija del verdugo (1892), Cuentos de soldados y civiles (1892) y Fábulas fantásticas (1899). Bierce dedicó el final de su vida a editar y reunir toda su obra en Collected Works, cuyo último volumen vio la luz en 1912, antes de su extraña desaparición en México.
Es su estilo lúcido e impulsivo lo que hace a este autor imperecedero, un irónico que no se limitaba al expresar su opinión de diversos temas. Como cuentista se le considera heredero directo de Edgar Allan Poe, Nataniel Hawthorne o Herman Melville, pues es un experto en la recreación de escenarios escalofriantes, amenazados por un horror físico que tendrá la virtud de sorprender al lector. Su obra ha inspirado a cineastas, series de televisión (como Dimensión desconocida y Alfred Hitchcock presenta) y a novelistas como Carlos Fuentes cuya novela Gringo viejo relata los últimos años de Bierce. De su obra más conocida, El diccionario del diablo, unas definiciones:

• Ambición, s. Deseo obsesivo de ser calumniado por los
enemigos en vida, y ridiculizado por los amigos después de
la muerte.
• Ambidextro, adj. Capaz de robar con igual habilidad un
bolsillo derecho que uno izquierdo.
• Amistad, s. Barco lo bastante grande como para llevar a
dos con buen tiempo, pero a uno solo en caso de tormenta.

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